Alles OK,

bei dem ganzen rumgelöte habe ich doch tatsächlich vergessen, den Drucktaster zusätzlich zu den 100nF auf VCC auch letzendlich auf GND zu legen

(Wäre nur interessant zu wissen, warum ich diesen trotzdem einmal proggen konnte (Board lief schon eine Weile, also nicht gleich nach dem Anschalten versucht). Naja, ist nun egal...

Also, jetzt funktioniert wirklich alles, auch mit Boatloader.exe.